《广州大学》 2019年
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Fe/TiO_2可见光多相Fenton催化降解阿特拉津的效能及机制研究

王忠强  
【摘要】:阿特拉津在过去的几十年里是全球应用最广、消耗量最大的三嗪类除草剂,因其高度的化学稳定性、难生物降解对环境易造成持久性的污染,且阿特拉津具有一定的生物毒性,被认定为内分泌干扰物(ECDs)和潜在致癌物。目前,在国内外许多地区都有检测到阿特拉津残留,已经开始威胁到生物体和人类的健康。传统的水处理工艺基本无法对其有效去除,现今常用于去除阿特拉津污染的技术主要有Fenton技术和光催化技术等。传统Fenton技术存在成本较高、易造成二次污染的问题,而现有研究的多相Fenton催化剂大多存在催化活性低及循环使用性差的问题,TiO_2的光催化又多限于紫外光辐射条件下,因此本课题制备了一种成本较低、催化活性高、循环使用性能好、能可见光响应的多相Fenton催化剂,有望解决现有多相Fenton催化剂的不足,为控制阿特拉津等EDCs水环境污染及其它突发性环境污染事件提供一种应急手段。本文通过一种简单方法以TiO_2为载体制备了多相Fenton催化剂Fe/TiO_2,研究了制备条件对催化活性的影响,采用SEM、EDX、XRD、UV-vis等仪器对其进行了相应表征,研究了Fe/TiO_2可见光多相Fenton催化降解阿特拉津的影响因素,并建立了表观动力学模型,分析了阿特拉津的的降解历程,通过LC-MS检测了中间产物并推断了可能的降解途径,最后探讨了Fe/TiO_2–H_2O_2可见光体系的反应机制。本文研究主要结论如下:(1)以浸渍-蒸发-煅烧的方法制备的多相Fenton催化剂Fe/TiO_2,可见光Fenton反应体系下Fe/TiO_2的催化活性要显著高于TiO_2和Fe_2O_3;Fe/TiO_2最佳制备条件为:n(Fe~(3+)):n(TiO_2)=1:100,煅烧温度200℃,煅烧时间2 h;催化剂Fe/TiO_2负载的Fe元素以α-Fe_2O_3的形式高度分散在TiO_2表面,拓宽了TiO_2光响应范围。(2)Fe/TiO_2可见光多相Fenton催化降解阿特拉津的最佳条件为:初始pH=3.00、H_2O_2浓度为1.6 mmol/L、催化剂投加量为1.0 g/L,反应30 min,对10 mg/L的阿特拉津降解率高达95.41%,且循环使用性能良好,循环使用5次对阿特拉津的降解率基本维持在90%以上。(3)阿特拉津的降解过程符合准一级反应动力学,且Fe/TiO_2可见光多相Fenton催化降解阿特拉津的表观动力学方程为:ln(C_0/C_t)=0.9 3 C~(-0.6 9 9 4 8)P~(-0.76392)H~(0.5124)D~(0.70973)t(0.4≤H≤1.6),ln(C_0/C_t)=1.37C~(-0.69948)P~(-0.76392)H~(-0.31483)D~(0.70973)t(1.6≤H≤6.4)。(4)通过活性物种捕获剂对阿特拉津降解影响的试验确定了Fe/TiO_2–H_2O_2可见光Fenton体系中的主要活性物种为·OH,且·OH浓度随反应时间的延长而增大;Cl~-和NO_3~-对Fe/TiO_2–H_2O_2可见光Fenton体系降解阿特拉津具有一定的促进作用;HCO_3~-、H_2PO_4~-、CO_3~(2-)和PO_4~(2-)对阿特拉津的降解存在显著的抑制作用;SO_4~(2-)对阿特拉津的降解基本无影响,在处理实际废水时,当含有高浓度的HCO_3~-、H_2PO_4~-、CO_3~(2-)和PO_4~(2-)时需对其进行掩蔽处理。(5)在Fe/TiO_2–H_2O_2可见光Fenton体系降解阿特拉津的历程中生成了一系列的中间产物,通过LC-MS分析,存在12种中间产物,推断了3种可能降解途径,最终产物均为三聚氰酸,再进一步的矿化为CO_2、H_2O、NO_3~-等无机物。(6)Fe/TiO_2–H_2O_2可见光Fenton体系中反应机制为:当可见光照射到Fe/TiO_2表面,TiO_2价带电子(e~-)被激发到禁带,在TiO_2导带留下空穴(h~+),禁带中受激发的电子转移至Fe_2O_3,使Fe~(3+)还原为Fe~(2+),同吸附在Fe/TiO_2表面的H_2O_2发生多相Fenton反应生成·OH,Fe/TiO_2价带产生的空穴(h~+)同体系中的H_2O_2和H_2O反应生成·OH。
【学位授予单位】:广州大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:X592

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